Study on the Characteristics and Physical Causes of Groundwater Fluoride and Iodide Over the Yellow River Alluvial Plain in the Southwest of Shandong Province
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摘要:
为探明鲁西南黄河冲积平原地下水氟碘化合物浓度、地理分布及其成因，在鲁西南黄河冲积平原的主要核心区域菏泽市境内采集208个水样进行分析。结果表明，该地区深层地下水样品氟化物含量全部超过GB/T 14848-2017《地下水质量标准》中Ⅲ类标准限值1.0 mg·L-1，浅层地下水样品有60.3%超标。61.8%的深层地下水和56.3%的浅层地下水样品碘化物浓度高于世界卫生组织（WHO）的推荐标准值（≤ 0.15 mg·L-1）。井深对地下水氟化物、碘化物浓度影响明显，其中浅井水氟化物浓度随水层深度的增加而增大，碘化物严重超标率随水层深度的增加而下降，且严重超标的水层主要集中在30 m以内，深井水氟化物、碘化物超标严重的水层则集中在400 m以下。
Abstract:208 groundwater samples were collected within Heze, the key representative region in the Yellow River alluvial plain over the southwest of Shandong Province, to investigate the compound concentration, geographical distribution and physical causes of groundwater fluoride and iodide. Results of the analyses show that the fluoride concentrations for all the deep groundwater samples exceed the threshold limit of class Ⅲ (1.0 mg·L-1) of "Standard for Groundwater Quality" (GB/T 14848-2017), and 60.3% of the shallow groundwater samples exceed the threshold limit of fluoride concentration. Moreover, 61.8% and 56.3% of the deep and shallow groundwater samples, respectively, exceed the recommended standard value of iodide concentration (≤ 0.15 mg·L-1) derived from World Health Organization. In addition, well depth plays a significant role on the fluoride and iodide concentrations. In shallow well, fluoride concentration increased with the increase of water depth, while the severe over-standard rate of iodide concentration declined with the increase of water depth, and the water samples that were seriously exceeding the standard value mainly concentrated within 30 m of water depth. In deep well, the water samples with the fluoride and iodide concentrations seriously exceeding the standard value were principally concentrated below 400 m of water depth.
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鲁西南黄河冲积平原地区是山东省内京杭运河以西的黄泛平原区，属淮河流域，行政区划上包括菏泽市以及济宁市部分地区，是山东省内人口密集区、重要的农作区和能源化工基地。该区处于黄河扇形平原与鲁中南中低山山前冲洪积平原的结合地带，区域内分布着巨厚的新近第四系沉积岩系，具有较丰富的地下水资源，是支撑该地区工农业生产和发展的重要水源地之一。然而，受地质构造、沉积环境、气候等原生因素的影响，该区地下水氟化物、碘化物含量高[1-2]，严重限制了其在工农业生产及居民生活方面的应用。根据国际粮农组织(FAO)/国际原子能机构(IAEA)/世界卫生组织(WHO)微量元素联合专家咨询委员会的评估[3]，氟可能是一种必需的微量元素，但对于氟化物摄入不足，目前未观察到特异的临床或生化诊断指标，而氟摄入过多会产生一定的毒性，导致身体出现病变。如果居民长期饮用高氟地下水，将引起氟斑牙、血管动脉硬化，导致中枢神经系统某些认知功能的缺损[4-6]。碘作为生物生长发育必需的微量元素，对于维持机体能量代谢、保持体温、促进体格发育等都有着极其重要的作用。现代研究结果表明，碘对人体健康有着正反两方面的作用，摄入过少或过多都会对健康造成危害[7-9]。碘缺乏会引起甲状腺肿大、智力低下、神经运动障碍等疾病，但是碘过量也会导致甲状腺肿大、甲状腺肿瘤等疾病[10-11]。若长期饮用高碘地下水不仅会抑制甲状腺过氧化物酶活力[12]和钠-钾转运体[13]，形成甲状腺肿，还会引起甲亢等甲状腺功能异常，影响儿童智力发育[14]。越来越多的研究证明，地下水氟化物、碘化物浓度过高是导致地方病流行的重要原因[10, 15]。20世纪80年代以来，国家和山东省十分重视地下水的高氟、高碘问题，资助多个地勘项目对包括鲁西南黄河冲积平原在内的地氟病区、高碘地区分布情况进行调查[1, 15-17]，但这些调查要么因子单一，要么时间久远，或对污染的成因分析不够充分，因而在指导、服务当前工农业生产实践的过程中存在较大的局限性。为此，以鲁西南黄河冲积平原的主要核心区域菏泽市为代表，对地下水氟、碘现状进行调查并分析其成因，可为科学、安全、合理利用该区地下水资源，丰富山东省地下水环境数据库提供重要参考。
1. 材料与方法
1.1 研究区域概况
菏泽地处黄淮海平原腹地，地理位置为34°39′~35°52′ N，114°45′~116°25′ E，属大陆性半湿润半干旱气候区，年均日照时数为2 155.8 h，年均降水量为661.8 mm，年均蒸发量为874.8 mm，地层自下而上分别为太古宇泰山群、新元古界土门群、古生界寒武系、奥陶系、石炭系、二叠系、中生界侏罗系、新生界古近—新近系、第四系[1]。该区水文地质剖面见图 1。
1.2 研究方法
1.2.1 点位布设
由于浅层地下水受工农业生产和人为活动的影响较大，因此笔者调查以浅层地下水为重点，在菏泽市9县(区)范围内布设174眼浅井，点位主要选择在各县(区)工农业较发达、人口相对密集的环境敏感区域，并适当兼顾其他区域。同时布设34眼深井以了解母岩、深层地下水补给水源等因素影响下的深层地下水本底情况，点位则依托现有深井随机选择，并保证各县(区)均布设有深井点。调查点位井深情况见表 1，具体点位布设情况见图 2。
表 1 调查点位井深情况Table 1. Well depths of investigation sites水井类别 数量 最小井深/m 最大井深/m 平均井深/m 浅井 174 8 65 24.3 深井 34 120 600 446.0 综合已有的研究资料及开采实践，将浅井定义为地表以下80 m以浅，将深井定义为地表以下80 m以深。 ![]()
图 2 地下水调查点位布设情况Figure 2. The distribution of sampling sites for groundwater investigation1.2.2 样品采集、分析及质量控制
严格按照HJ/T 164—2004《地下水环境监测技术规范》及GB/T 14848—2017《地下水质量标准》要求对样品进行采集、分析，开放井在充分洗井后采集水面0.5 m以下水样，封闭井在将抽水管中水放尽后从放水阀处采集水样，每个点位均用聚乙烯塑料瓶采集1 L水样，每日采样结束迅速送回实验室，48 h内完成分析。每批样品设置1个全程序空白，同时采集10%平行样。
氟化物、碘化物的分析均采用离子色谱法，离子色谱分析仪型号为ICS-900，分析柱型号为AS-11，保护柱型号为AG-11。氟化物测定方法参照HJ 84—2016《水质无机阴离子(F-、Cl-、NO2-、Br-、NO3-、PO43-、SO32-、SO42-)的测定离子色谱法》，检出限为0.006 mg·L-1，测定下限为0.024 mg·L-1；碘化物测定方法参照HJ 778—2015《水质碘化物的测定离子色谱法》，检出限为0.002 mg·L-1，测定下限为0.008 mg·L-1。
2. 结果与分析
2.1 区域地下水氟化物浓度特征
从表 2可知，研究区所有地下水均检出氟化物，质量浓度为0.143~4.98 mg·L-1，其中浅井水氟化物质量浓度均值为(1.44±0.91) mg·L-1，深井水氟化物质量浓度均值为(2.48±0.66) mg·L-1，均高于GB/T 14848—2017中的Ⅲ类水标准限值1.0 mg·L-1。水井深度对氟化物浓度有很大影响，从均值来看，深井水氟化物浓度显著高于浅井水(P＜0.01)。
表 2 研究区地下水氟化物浓度特征统计Table 2. Characteristics of groundwater fluoride concentration in research areamg·L-1 地下水类别 最大值 最小值 极差 均值 中位数 标准差 浅井水 4.98 0.143 4.84 1.44 1.24 0.91 深井水 4.02 1.330 2.69 2.48* 2.42 0.66 *表示P＜0.01。 为了更全面地掌握研究区地下水氟化物浓度分布特征，统计该区地下水氟化物在不同浓度段内出现的频率。在浅井水样中，氟化物质量浓度小于1.0 mg·L-1的样品有69个，属于达标地下水，占39.7%；其余105个样品氟化物质量浓度均大于1.0 mg·L-1，都属于氟化物超标地下水，其中氟化物质量浓度为>1.0~2.0 mg·L-1的样品有66个，占37.9%；氟化物质量浓度为＞2.0~3.0 mg·L-1的样品有28个，占16.1%；氟化物质量浓度＞3.0 mg·L-1的样品有11个，占6.3%。所有深井水样氟化物质量浓度均大于1.0 mg·L-1，其中，氟化物质量浓度为＞1.0~2.0 mg·L-1的样品有9个，占26.5%；氟化物质量浓度为＞2.0~3.0 mg·L-1的样品有18个，占52.9%；氟化物质量浓度＞3.0 mg·L-1的样品有7个，占20.6%。
2.2 区域地下水碘化物浓度特征
表 3为研究区地下水碘化物浓度测定结果。从表 3可知，与氟化物类似，研究区域所有地下水样中均检出碘化物，质量浓度为0.026~0.975 mg·L-1，不存在0.01 mg·L-1以下的缺碘区。其中，浅井水碘化物质量浓度为(0.240±0.213) mg·L-1，显著高于深井水碘化物质量浓度(0.170±0.089) mg·L-1(P < 0.01)，两者均高于GB/T 14848—2017中的Ⅲ类水标准限值(0.08 mg·L-1)，也高于WHO的推荐标准值(≤0.15 mg·L-1)。
表 3 研究区地下水碘化物浓度特征统计Table 3. Characteristics of groundwater iodide concentration in research areamg·L-1 地下水类别 最大值 最小值 极差 均值 中位数 标准差 浅井水 0.975 0.026 0.949 0.240* 0.166 0.213 深井水 0.413 0.042 0.371 0.170 0.160 0.089 *表示P＜0.01。 统计该区地下水碘化物在不同浓度段内出现的频率，结果表明，浅井水样碘化物浓度全部超过GB/T 14848—2017中的Ⅲ类水标准限值，但能达到WHO推荐标准值的水样有76个，占43.7%；超过0.15 mg·L-1但能达到GB/T 14848—2017中Ⅳ类标准(≤0.5 mg·L-1)的水样有79个，占45.4%；其余19个水样碘化物质量浓度均大于0.5 mg·L-1，属于Ⅴ类水，占10.9%。
深井水样中有5个符合GB/T 14848—2017中的Ⅲ类标准，占14.7%；有8个虽大于Ⅲ类水标准限值，但不超过WHO推荐标准，占23.5%；其余21个均大于0.15 mg·L-1，但不超过Ⅳ类水标准限值，占61.8%。
2.3 区域地下水氟化物地理分布特征
根据测定数据，采用反距离权重法在研究区域内进行空间插值，对该区域地下水氟化物浓度进行表征。由于此次研究深井点位较少，且分布不太均衡，覆盖面不够广，故仅对浅层地下水氟化物地理分布特征进行描述(图 3)。从图 3可以看出，氟化物浓度达标的地区主要分布在沿黄河一线以及曹县、单县的黄河故道地区，这主要是由于该区域浅层水径流条件较好，地下水交替循环较快，不利于氟离子的富集；而质量浓度大于1.0 mg·L-1的超标地区则占据了研究区的大片区域，其中超过2.0 mg·L-1的Ⅴ类水在研究区的各个县(区)中均有分布，但没有明显的规律性，这可能与各地水文地质特点、地下水开采使用情况有关。需要注意的是，在鄄城县、郓城县、牡丹区、定陶区、成武县境内呈点状或片状分布着质量浓度超过3.0 mg·L-1的高氟地下水，面积为2.6~88.6 km2。
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图 3 研究区地下水氟化物地理分布特征Figure 3. Geographical distribution characteristics of groundwater fluoride in research area2.4 区域地下水碘化物地理分布特征
利用碘化物测定数据，采用反距离权重法对该区域浅层地下水碘化物浓度进行表征，结果见图 4。
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图 4 研究区地下水碘化物地理分布特征Figure 4. Geographical distribution characteristics of groundwater iodide in research area由图 4可以看出，能达到GB/T 14848—2017中Ⅲ类水标准的地下水在鄄城县、牡丹区、定陶区、巨野县、成武县、曹县境内呈小面积零散分布；能够满足WHO推荐标准的地下水在各个县区均有分布，但主要分布于牡丹区、巨野县、曹县、成武县等地；而大于0.15 mg·L-1的超标地下水则遍布于研究区的所有县(区)，其中需要特别指出的是，郓城县、鄄城县等地有较大面积质量浓度超过0.50 mg·L-1的Ⅴ类水分布，面积为26.8~155.2 km2，其原因或许与这些地方地势相对低洼，土壤中有机质沉积较多有关。
2.5 井深对氟化物、碘化物浓度的影响
2.5.1 相邻点位浅井与深井氟化物、碘化物的差异
选取直线距离不足500 m的一眼浅水井和一眼深水井作氟化物、碘化物浓度对比分析。从表 4可知，由于监测点位Jd011和Jd012井深不同，氟化物、碘化物浓度存在显著差异，深井Jd011氟化物浓度较浅井Jd012高92.9%，而碘化物浓度却低63.4%，此结果与该区大面积监测结果(表 2~3)基本一致，表明井深对地下水氟化物、碘化物浓度的影响明显。
表 4 相邻浅井与深井地下水氟化物、碘化物浓度Table 4. Groundwater fluoride and iodide concentrations in deep and adjacent shallow wells监测点
编号北纬 东经 井深/
mρ/(mg·L-1) 氟化物 碘化物 Jd012 35°16′48″ 115°25′15″ 26 1.26 0.473 Jd011 35°16′37″ 115°25′06″ 400 2.43 0.173 2.5.2 不同水层地下水氟化物、碘化物浓度比较
对不同水层地下水氟化物、碘化物浓度进行统计，结果见表 5~6。从表 5可知，在≤10、＞10~20、＞20~30、＞30~40、＞40~50、＞50 m等不同深度水层，氟化物超标的样品数比例分别为33.3%、57.3%、61.0%、63.6%、87.5%、75.0%，表明水层越深，氟化物超标率越高，对人体健康威胁越大；上述不同水层碘化物超过WHO推荐标准值的样品数比例分别为50.0%、61.3%、57.6%、36.4%、50.0%、50.0%，且有相当数量的样品超过2倍WHO推荐标准值，其占同一水层超标样品的比例分别为66.7%、41.3%、44.1%、25.0%、25.0%、0，说明浅井水中碘化物严重超标率随水层深度的增加而降低，严重超标的区域主要集中在30 m以内。
表 5 浅井不同水层氟化物和碘化物浓度比较Table 5. Comparison of fluoride and iodide concentrations in different depths of shallow groundwater well水层深度/
m不同浓度范围氟化物样品数 不同浓度范围碘化物样品数 ≤1 mg·L-1 ＞1~3 mg·L-1 >3 mg·L-1 ≤0.15 mg·L-1 >0.15~0.3 mg·L-1 >0.3 mg·L-1 ≤10 4 1 1 3 1 2 ＞10~20 32 40 3 29 27 19 ＞20~30 23 31 5 25 19 15 ＞30~40 8 13 1 14 6 2 ＞40~50 1 7 0 4 3 1 ＞50 1 2 1 2 2 0 表 6 深井不同水层氟化物和碘化物浓度比较Table 6. Comparison of fluoride and iodide concentrations in different depths of deep groundwater well水层深度/
m不同浓度范围氟化物样品数 不同浓度范围碘化物样品数 ≤1 mg·L-1 ＞1~3 mg·L-1 >3 mg·L-1 ≤0.15 mg·L-1 >0.15~0.3 mg·L-1 >0.3 mg·L-1 ≤200 0 4 0 1 3 0 ＞200~400 0 4 0 1 3 0 ＞400~600 0 19 7 11 11 4 从表 6可知，＞400~600 m范围内的氟化物、碘化物较另外2个水层超标程度更严重，其中有7个水样氟化物含量超过3倍WHO推荐标准值，有4个水样碘化物含量超过2倍标准值，分别占该水层样品数的23.1%和15.4%。
3. 讨论
3.1 高氟高碘成因分析
以菏泽市为代表的鲁西南黄河冲积平原是典型的高氟高碘地区，其地下水氟化物、碘化物浓度偏高，具有原生劣质特点，这与该区特殊的地质、水文、气候等因素密切相关。巨厚的第四系土壤加之黄河冲积形成的黏土、亚黏土是该区氟化物、碘化物的主要来源[1]。特殊的水化学环境、较高的pH值、相对活跃的离子交换过程则促进了氟化物、碘化物的释放及其浓度的提高。而相对干旱的气候、较小的降水量和较大的蒸发量使地下水通过入渗-蒸发的垂向交替运动促使土壤盐渍化加重、碱性变强，进而促进了氟化物、碘化物的活化和富集，推动了氟化物、碘化物浓度的进一步提高。这与鲁西北的聊城、德州[18]，豫东地区的商丘、濮阳[19]，苏北徐州[17]地下水高氟高碘形成机制基本一致，但与南四湖以东的兖州、邹城[1]等有一定的差异，这是因为南四湖以东多为冲洪积平原，富氟的花岗岩、变质岩以及富碘的灰岩作为它的成土母岩，形成了高氟高碘的物源和地质基础，而笔者研究区是典型黄河冲积区，其氟、碘含量的高低主要取决于沉积物源和黄泛冲积物。
3.2 深层地下水氟化物浓度高于浅层地下水的原因分析
总体来说，深层地下水氟化物浓度均值显著高于浅层地下水，这与冯超臣等[20]的研究结果一致。探究形成这种差异的原因，可能有3个方面因素值得注意：一是浅层地下水受雨水淋溶、引黄灌溉等作用使F-得以稀释；二是该区域浅层水Ca2+浓度显著高于深层水，它们与F-大量结合形成CaF2沉淀，从而降低了浅层水中F-含量；三是该区域普遍存在高含氟量的地下热水分布[21]，且断层较发育，高氟热水通过断层补给深层地下水，进而形成深层高氟水[22-23]，这与陈娇等[24]在河南开封地区获得的研究结果一致。另外，深层地下水属于相对封闭的承压水，受萤石、磷灰石、角闪石等高氟母岩的影响更大，因而含氟量更高。
3.3 深层地下水碘化物浓度低于浅层地下水的原因分析
研究区深层地下水碘化物浓度均值显著低于浅层地下水，与氟化物的情况恰好相反，该结果与张二勇等[17]在淮河流域平原区的调查结果一致，这表明碘化物的形成原因和氟化物是不同的。该区的古地貌属于低洼沼泽，在Q1、Q2时期属于黄淮海平原沉降带，四周为山地，大量的碎屑物在此汇集，Q3时期以来又一直处于黄河冲积扇的扇缘，由于长期的地质作用，地表沉积了大量有机质，而有机质对碘化物的吸附解吸作用远强于氟化物，加之此区蒸降比较大，地下水的垂向运动将碘化物不断带到表层，使其得到富集和浓缩，最终使浅层地下水碘化物浓度相对较高。而深层地下水中碘化物主要来源于古时的海侵作用，并在后来逐渐固定于承压水中，受干扰小，变化不大，因此一直稳定在较低水平。
4. 结论与建议
(1) 以菏泽市为代表的鲁西南黄河冲积平原地区地下水高氟高碘特征十分显著。区内全部深层地下水、60.3%的浅层地下水氟化物超过GB/T 14848—2017中Ⅲ类标准，在鄄城县等地呈点状或片状分布着超过3 mg·L-1的浅层高氟水，面积为2.6~88.6 km2。区内无缺碘地区，深层地下水碘化物质量浓度有61.8%高于WHO推荐标准值(≤0.15 mg·L-1)；浅层水有56.3%高于该标准值，在郓城县等地存在较大面积质量浓度超过0.5 mg·L-1的Ⅴ类水分布，面积为26.8~155.2 km2。
(2) 该区浅井水氟化物浓度随着水层深度的增加而增大，碘化物严重超标率随水层深度的增加而降低，且严重超标的水层主要集中在30 m以内；深井水无论氟化物还是碘化物均以＞400~600 m水层超标严重，氟化物有23.1%超过3倍WHO推荐标准值，碘化物有15.4%超过2倍标准值。
(3) 该区沿黄河一线及曹县、单县黄河故道地区浅层地下水氟化物含量基本达标，若避开0~30 m碘化物超标严重的水层，可将其作为水源备选地适度开发为生产生活所用。
(4) 该区通过改井、引黄供水工程等措施，饮用水水质有了显著改善，城区人口基本饮用黄河水，水质得到充分保障，但仍有400多万农村人口以地下水作为饮用水源。由于过去盲目改井，部分改水工程年久失修，不能发挥其正常效益，导致目前部分饮用水水质仍得不到有效保障，对农村人口身体健康形成直接威胁。建议政府部门大力推进“平原水库”及配套管网建设，同时加强已建改水工程的维护管理，尽快关闭因设备损毁已报废的工程或水质不达标的水源地，并启动新的水源地筛选和饮水工程建设，确保饮用水达标、安全。
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图 2 地下水调查点位布设情况
Figure 2. The distribution of sampling sites for groundwater investigation
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图 3 研究区地下水氟化物地理分布特征
Figure 3. Geographical distribution characteristics of groundwater fluoride in research area
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图 4 研究区地下水碘化物地理分布特征
Figure 4. Geographical distribution characteristics of groundwater iodide in research area
表 1 调查点位井深情况
Table 1 Well depths of investigation sites
水井类别 数量 最小井深/m 最大井深/m 平均井深/m 浅井 174 8 65 24.3 深井 34 120 600 446.0 综合已有的研究资料及开采实践，将浅井定义为地表以下80 m以浅，将深井定义为地表以下80 m以深。 
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表 2 研究区地下水氟化物浓度特征统计
Table 2 Characteristics of groundwater fluoride concentration in research area
mg·L-1 地下水类别 最大值 最小值 极差 均值 中位数 标准差 浅井水 4.98 0.143 4.84 1.44 1.24 0.91 深井水 4.02 1.330 2.69 2.48* 2.42 0.66 *表示P＜0.01。
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表 3 研究区地下水碘化物浓度特征统计
Table 3 Characteristics of groundwater iodide concentration in research area
mg·L-1 地下水类别 最大值 最小值 极差 均值 中位数 标准差 浅井水 0.975 0.026 0.949 0.240* 0.166 0.213 深井水 0.413 0.042 0.371 0.170 0.160 0.089 *表示P＜0.01。
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表 4 相邻浅井与深井地下水氟化物、碘化物浓度
Table 4 Groundwater fluoride and iodide concentrations in deep and adjacent shallow wells
监测点
编号北纬 东经 井深/
mρ/(mg·L-1) 氟化物 碘化物 Jd012 35°16′48″ 115°25′15″ 26 1.26 0.473 Jd011 35°16′37″ 115°25′06″ 400 2.43 0.173
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表 5 浅井不同水层氟化物和碘化物浓度比较
Table 5 Comparison of fluoride and iodide concentrations in different depths of shallow groundwater well
水层深度/
m不同浓度范围氟化物样品数 不同浓度范围碘化物样品数 ≤1 mg·L-1 ＞1~3 mg·L-1 >3 mg·L-1 ≤0.15 mg·L-1 >0.15~0.3 mg·L-1 >0.3 mg·L-1 ≤10 4 1 1 3 1 2 ＞10~20 32 40 3 29 27 19 ＞20~30 23 31 5 25 19 15 ＞30~40 8 13 1 14 6 2 ＞40~50 1 7 0 4 3 1 ＞50 1 2 1 2 2 0
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表 6 深井不同水层氟化物和碘化物浓度比较
Table 6 Comparison of fluoride and iodide concentrations in different depths of deep groundwater well
水层深度/
m不同浓度范围氟化物样品数 不同浓度范围碘化物样品数 ≤1 mg·L-1 ＞1~3 mg·L-1 >3 mg·L-1 ≤0.15 mg·L-1 >0.15~0.3 mg·L-1 >0.3 mg·L-1 ≤200 0 4 0 1 3 0 ＞200~400 0 4 0 1 3 0 ＞400~600 0 19 7 11 11 4
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